novembre 30, 2022

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Discovery dévoile comment les vibrations atomiques émergent

Cent ans de physique nous apprennent que les vibrations atomiques collectives, appelées phonons, peuvent se comporter comme des particules ou des ondes. Lorsqu’ils heurtent une interface entre deux matériaux, ils peuvent rebondir comme une balle de tennis. Si les matériaux sont minces et répétitifs, comme dans un super-réseau, les phonons peuvent sauter entre des matériaux successifs.

Il existe maintenant une preuve expérimentale définitive qu’à l’échelle nanométrique, la notion de multiples matériaux minces avec des vibrations distinctes ne tient plus. Si les matériaux sont minces, leurs atomes s’arrangent à l’identique, de sorte que leurs vibrations sont similaires et présentes partout. Une telle cohérence structurelle et vibratoire ouvre de nouvelles voies dans la conception des matériaux, ce qui conduira à des dispositifs plus économes en énergie et à faible consommation d’énergie, à de nouvelles solutions matérielles pour recycler et convertir la chaleur résiduelle en électricité, et à de nouvelles façons de manipuler la lumière avec la chaleur pour l’informatique avancée. Communication sans fil 6G.

La découverte a émergé d’une collaboration à long terme de scientifiques et d’ingénieurs de sept universités et de deux laboratoires nationaux du Département américain de l’énergie. Leur article, Emergent Interface Vibrational Structure of Oxide Superlattices, a été publié le 26 janvier dans Nature.

Eric Hoglund, chercheur postdoctoral à l’École d’ingénierie et de sciences appliquées de l’Université de Virginie, a pris un point pour l’équipe. Il a obtenu son doctorat. en science et génie des matériaux de l’UVA en mai 2020 en collaboration avec James M. Howe, Thomas Goodwin Digges Professeur de science et génie des matériaux. Après l’obtention de son diplôme, Hoglund a continué à travailler comme chercheur postdoctoral avec le soutien de Howe et Patrick Hopkinsprofesseur Whitney Stone et professeur de génie mécanique et aérospatial.

Le succès de Hoglund illustre le but et le potentiel des UVA Initiative d’intégration des matériaux multifonctionnelsqui encourage une collaboration étroite entre différents chercheurs de différentes disciplines pour étudier les performances des matériaux, des atomes aux applications.

« La capacité de visualiser les vibrations atomiques et de les lier aux propriétés fonctionnelles et aux nouveaux concepts d’appareils, rendue possible par la collaboration et le co-conseil en science des matériaux et en génie mécanique, fait progresser la mission de MMI », a déclaré Hopkins.

Hoglund a utilisé des techniques de microscopie pour répondre aux questions soulevées dans les résultats expérimentaux que Hopkins a publiés en 2013, rendant compte de la conductivité thermique des super-réseaux, que Hoglund compare à un bloc de construction Lego.

« Vous pouvez obtenir les propriétés de matériau souhaitées en modifiant la manière dont différents oxydes se couplent, le nombre de couches d’oxydes et l’épaisseur de chaque couche », a déclaré Hoglund.

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Hopkins s’attendait à ce que le phonon obtienne une résistance lorsqu’il traversait le réseau en treillis, dissipant l’énergie thermique à chaque interface des couches d’oxyde. Au lieu de cela, la conductivité thermique a augmenté lorsque les interfaces étaient très proches les unes des autres.

« Cela nous a amenés à croire que les phonons peuvent former une onde qui existe dans tous les matériaux ultérieurs, également connue sous le nom d’effet cohérent », a déclaré Hopkins. « Nous avons trouvé une explication qui correspondait aux mesures de conductivité, mais nous avons toujours pensé que ce travail était incomplet. »

« Il s’avère que lorsque les interfaces deviennent très proches, les arrangements atomiques uniques à la couche de matériau cessent d’exister », a déclaré Hoglund. « Les positions des atomes aux interfaces et leurs vibrations existent partout. Cela explique pourquoi les interfaces espacées à l’échelle nanométrique produisent des propriétés uniques, différentes d’un mélange linéaire des matériaux adjacents.

Hoglund a collaboré avec Jordan Hachtel, un associé R&D au Center for Nanophase Materials Sciences du Oak Ridge National Laboratory, pour connecter la structure atomique locale aux vibrations à l’aide de nouvelles générations de microscopes électroniques à UVA et Oak Ridge. En travaillant avec des données spectroscopiques à haute résolution spatiale, ils ont cartographié les vibrations intercouches à travers les interfaces dans un super-réseau.

« C’est l’avancée majeure du journal Nature », a déclaré Hopkins. « Nous pouvons voir la position des atomes et leurs vibrations, cette belle image d’une onde de phonons basée sur un certain modèle ou type de structure atomique. »

La marche collaborative vers le succès collectif

L’effort hautement collaboratif a commencé en 2018 lorsque Hoglund partageait des plans de recherche pour caractériser les vibrations atomiques aux interfaces dans les oxydes de pérovskite.

« J’allais à Oak Ridge pour travailler avec Jordan pendant une semaine, alors Jim et Patrick m’ont suggéré de prendre les échantillons de super-réseaux et de voir ce que nous pouvons voir », se souvient Hoglund. « Les expériences que Jordan et moi avons faites à Oak Ridge ont renforcé notre confiance dans l’utilisation de super-réseaux pour mesurer les vibrations à l’échelle atomique ou nanométrique. »

Au cours de l’un de ses derniers voyages au Tennessee, Hoglund rencontra Joseph R. Matson, titulaire d’un doctorat. expériences liées aux étudiants au laboratoire Nanophotonic Materials and Devices de l’Université Vanderbilt dirigé par Joshua D. Caldwell, membre de la faculté du chancelier de la famille Flowers et professeur agrégé de génie mécanique et de génie électrique. À l’aide des instruments de Vanderbilt, ils ont mené des expériences de spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier pour sonder les vibrations optiques dans l’ensemble du super-réseau. Ces mesures macroscopiques bien établies ont validé la nouvelle approche de microscopie de Hoglund.

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De ces expériences, Hoglund a déduit que les propriétés qui l’intéressaient – le transport thermique et la réponse infrarouge – découlaient de l’influence de l’interface sur le cadre bien ordonné d’atomes d’oxygène du super-réseau. Les atomes d’oxygène s’arrangent dans une structure à huit côtés appelée octaèdres, avec un atome de métal suspendu à l’intérieur. L’interaction entre les atomes d’oxygène et de métal provoque la rotation des octaèdres à travers la structure du matériau. Les arrangements d’oxygène et de métal dans ce cadre génèrent des vibrations uniques et donnent naissance aux propriétés thermiques et spectrales du matériau.

De retour à l’UVA, la conversation fortuite de Hoglund avec Jon Ihlefeld, professeur agrégé de science et génie des matériaux et de génie électrique et informatique, a apporté des membres et une expertise supplémentaires à l’effort. Ihlefeld a mentionné que des chercheurs affiliés aux Sandia National Laboratories, Thomas Beechem, professeur agrégé de génie mécanique à l’Université Purdue, et Zachary T. Piontkowski, un membre senior du personnel technique de Sandia, essayaient également d’expliquer le comportement optique des phonons et avaient également trouvé exactement les mêmes super-réseaux d’oxydes comme matériau idéal pour leur étude.

Par coïncidence, Hopkins avait une collaboration de recherche en cours avec Beechem, mais avec d’autres systèmes de matériaux. « Plutôt que de rivaliser, nous avons convenu de travailler ensemble et de faire quelque chose de plus grand que l’un de nous », a déclaré Hoglund.

L’implication de Beechem a eu un avantage supplémentaire, amenant le physicien et scientifique des matériaux de Penn State Roman Engel-Herbert et son étudiant Ryan C. Haisimaier dans le partenariat pour développer des échantillons de matériaux pour les expériences de microscopie en cours à UVA, Oak Ridge et Vanderbilt. Jusqu’à présent, Ramamoorthy Ramesh, Université de Californie, Berkeley, professeur de physique et de science et génie des matériaux, et son doctorat. les étudiants Ajay K. Yadav et Jayakanth Ravichandran étaient les producteurs de l’équipe, fournissant des échantillons au groupe de recherche ExSiTE de Hopkins.

« Nous avons réalisé que nous avions toutes ces données expérimentales vraiment intéressantes reliant les vibrations aux échelles de longueur atomique et macroscopique, mais toutes nos explications étaient encore quelque peu des conjectures que nous ne pouvions pas prouver absolument sans théorie », a déclaré Hoglund.

Hachtel a contacté un collègue de Vanderbilt, Sokrates T. Pantelides, professeur émérite universitaire de physique et d’ingénierie, professeur de physique William A. & Nancy F. McMinn et professeur de génie électrique. Pantelides et les membres de son groupe de recherche De-Liang Bao et Andrew O’Hara ont utilisé la théorie fonctionnelle de la densité pour simuler les vibrations atomiques dans un matériau virtuel avec une structure de super-réseau.

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Leurs méthodes théoriques et informatiques ont soutenu exactement les résultats produits par Hoglund et d’autres expérimentateurs de l’équipe. La simulation a également permis aux expérimentateurs de comprendre comment chaque atome du super-réseau vibre avec une grande précision et comment cela est lié à la structure.

À ce stade, l’équipe comptait 17 auteurs : trois microscopistes, quatre spectroscopistes optiques, trois informaticiens, cinq producteurs et deux spécialistes des matériaux. Il était temps, pensaient-ils, de partager leurs découvertes avec l’ensemble de la communauté scientifique.

Un premier examinateur de leur manuscrit a conseillé à l’équipe d’établir un lien causal plus direct entre la structure matérielle et les propriétés matérielles. « Nous avons mesuré de nouveaux phénomènes intéressants établissant des connexions sur plusieurs échelles de longueur qui devrait affectent les propriétés des matériaux, mais nous n’avions pas encore démontré de manière convaincante si et comment les propriétés connues changeaient », a déclaré Hoglund.

Deux étudiants diplômés à Hopkins’ EXSITE laboratoire, scientifique principal John Tomko et Ph.D. l’étudiante Sara Makarem, a aidé à fournir la preuve finale. Tomko et Makarem ont sondé les super-réseaux à l’aide de lasers infrarouges et ont démontré que la structure contrôlait les propriétés optiques non linéaires et la durée de vie des phonons.

« Lorsque vous envoyez un photon d’une unité d’énergie, les super-réseaux doublent cette unité d’énergie », a déclaré Hopkins. « John et Sara ont construit une nouvelle capacité dans notre laboratoire pour mesurer cet effet, que nous exprimons comme l’efficacité de génération de deuxième harmonique de ces super-réseaux. » Leur contribution élargit les capacités du laboratoire ExSiTE pour comprendre les nouvelles interactions lumière-phonon.

« Je pense que cela permettra la découverte de matériaux avancés », a déclaré Hopkins. « Les scientifiques et les ingénieurs travaillant avec d’autres classes de matériaux peuvent désormais rechercher des propriétés similaires dans leurs propres études. Je m’attends à ce que nous découvrions que ces ondes de phonons, cet effet cohérent, existent dans de nombreux autres matériaux.

La collaboration de longue date se poursuit. Hoglund en est à sa deuxième année en tant que chercheur postdoctoral, travaillant à la fois avec Howe et Hopkins. Avec Pantelides, Hachtel et Ramesh, il s’attend à ce qu’ils aient de nouvelles idées passionnantes sur la structure atomique à partager dans un proche avenir.